University of Groningen Development of a near

University of Groningen
Development of a near-infrared optical feedback cavity enhanced absorption
spectometer (OF-CEAS) for atmospheric water vapor isotope ratio (18 O/16 O, 17 O/16
O, and 2 H/1 H) measurements
Iannone, Rosario
IMPORTANT NOTE: You are advised to consult the publisher's version (publisher's PDF) if you wish to
cite from it. Please check the document version below.
Document Version
Publisher's PDF, also known as Version of record
Publication date:
2009
Link to publication in University of Groningen/UMCG research database
Citation for published version (APA):
Iannone, R. (2009). Development of a near-infrared optical feedback cavity enhanced absorption
spectometer (OF-CEAS) for atmospheric water vapor isotope ratio (18 O/16 O, 17 O/16 O, and 2 H/1 H)
measurements Groningen: s.n.
Copyright
Other than for strictly personal use, it is not permitted to download or to forward/distribute the text or part of it without the consent of the
author(s) and/or copyright holder(s), unless the work is under an open content license (like Creative Commons).
Take-down policy
If you believe that this document breaches copyright please contact us providing details, and we will remove access to the work immediately
and investigate your claim.
Downloaded from the University of Groningen/UMCG research database (Pure): http://www.rug.nl/research/portal. For technical reasons the
number of authors shown on this cover page is limited to 10 maximum.
Download date: 18-07-2017
Samenvatting
De atmosfeer is een complex systeem met een zeer grote variabiliteit in de onderste
twee lagen -de troposfeer en de stratosfeer- tussen het aardoppervlak en ~50 km
hoogte. De belangrijkste dynamische koppeling tussen de stratosfeer en de troposfeer
is een grootschalige meridionale stroming die bekend staat als de Brewer-Dobson
circulatie. Daarbij wordt het transport van sporengassen hoofdzakelijk veroorzaakt
door stratosferische winden die worden gedreven door processen in de troposfeer. De
opstijgende tropische lucht van de Brewer-Dobson circulatie beschrijft de verplaatsing
van troposferische lucht naar de stratosfeer. Dit geeft echter geen volledige verklaring
voor de circulatie van moleculen die hun oorsprong hebben in de troposfeer,
waaronder waterdamp. Uit recentelijke waarnemingen blijkt dat complexere
mechanismen een rol spelen in de uitwisseling tussen de stratosfeer en de troposfeer.
Waterdamp in de stratosfeer is een belangrijk broeikasgas en is van belang voor de
hoeveelheid ozon omdat het een bron is van HOx radicalen. Waterdamp staat daardoor
al jaren in de belangstelling van de atmosferische wetenschap. Het beïnvloed niet
alleen de stralingsbalans maar het speelt ook een belangrijke rol in veel atmosferische
processen zoals de ontwikkeling van atmosferische convectie en wolkenvorming. De
H2O mengverhoudingen variëren tussen een paar duizend volumedelen per miljoen
(“parts per million by volume”, ppmv) in de tropische troposfeer en ongeveer 5 ppmv
in veel drogere gebieden in de lage stratosfeer. Uit metingen blijkt dat de hoeveelheid
water in de stratosfeer, evenals de specifieke luchtvochtigheid in de troposfeer, de
laatste decennia een stijgende trend volgt [IPCC 2007].
De toename van de waterdamp in de stratosfeer valt gedeeltelijk te verklaren door de
uitwisseling tussen de troposfeer en de stratosfeer in de tropen. Het mechanisme dat
die uitwisseling tot stand brengt staat echter ter discussie, tussen het traag transport
door stralingsforcering aan de basis van de tropische tropopauze laag (TTL) en het
snel convectief transport direct naar de lage stratosfeer.
Van de vele mogelijke processen is de ‘koude val’ theorie breed geaccepteerd als een
belangrijk proces dat uitdroging veroorzaakt. Volgens deze theorie drogen
luchtpakketjes uit tijdens de horizontale advectie in de TTL boven het westen van het
tropische deel van de Grote Oceaan [Holton en Gettelman, 2001]. Waarnemingen van
210
de verdeling van waterdamp isotopen in de stratosfeer, kunnen waardevolle
aanvullende informatie geven over transportprocessen in de tropopauze. Isotopen
metingen laten zien dat ijs dat door convectie naar boven wordt getransporteerd een
belangrijke bron van water in de stratosfeer is. Er is gesuggereerd dat de hoeveelheid
ijs die in de stratosfeer terecht komt in de loop van de tijd toeneemt. Waarneming van
de relatieve hoeveelheid 1H16O2H, 1H17O1H en/of 1H18O1H biedt de mogelijkheid om
met een grote gevoeligheid te testen of dit ijs transport een significante bijdrage levert
aan de waargenomen variabiliteit van H2O.
Wij hebben twee nabij-infrarood spectrometers ontwikkeld die in-situ de deuterium en
zuurstof (17O en 18O) isotopen ratios van water meten boven in de troposfeer en onder
in de stratosfeer, met een hoge tijdsresolutie (spectra worden elke ~0.1 sec
geregistreerd, maar over het algemeen gemiddeld over een tijdsinterval tussen 1 en
100 seconden, wat overeenkomt met een ruimtelijke resolutie van ongeveer 200 meter
tot 20 km).
De instrumenten hebben als lichtbron een nabij-infrarood diode laser die nabij 1.39
µm emitteert bij kamertemperatuur. Deze zogenaamde distributed feedback laser is
van hoge kwaliteit en gebaseerd op technologie uit de telecommunicatie, en daardoor
ook goedkoop en makkelijk verkrijgbaar. De spectrometers zijn gebaseerd op de
techniek van “optical feedback cavity enhanced absorption spectroscopy” (OF-CEAS)
[Morville et al., 2005] om een effectieve optische absorptie weglengte van ongeveer 6
km te verkrijgen. Tevens kan met OF-CEAS een compact instrument geconstrueerd
worden met een gas cel met een klein volume. Het kleine volume van ~10 cm3 zorgt
ervoor dat de inhoud van de gas cel snel kan worden vervangen (< 1 s) met een zeer
bescheiden pomp snelheid (0.2 l/min). De hoge snelheid waarmee het gas vervangen
wordt is uiterst belangrijk om te voorkomen dat systematische fouten ontstaan door
vervuiling met troposferisch water. Samen met een laag energieverbruik en het
ontbreken van cryogene stoffen zorgt dit ervoor dat de instrumenten geschikt zijn om
te gebruiken bij onbemande luchtvoertuigen en vliegtuigen op grote hoogte.
De eerste generatie van het OF-CEAS instrument, genaamd G2WIS (voor GroningenGrenoble Water Isotope Spectrometer), was geïntegreerd op de NASA DC-8 in mei
2004 bij het NASA Dryden Flight Research Center. Daarbij hebben we tijdens
211
troposferische vluchtcondities een precisie bereikt van 1‰, 3‰ en 9‰ voor
respectievelijk δ18O, δ17O en δ2H, gedurende 30 sec gemiddelde data en water
concentratie van ongeveer 600 ppm.
De kalibratie van de G2WIS spectrometer is uitgevoerd met monsters die in het
laboratorium zijn gemaakt. Deze monsters zijn samengesteld uit water monsters met
een bekende isotopen samenstelling (de GS-48 en GS-50 laboratorium standaarden
van het Centrum voor IsotopenOnderzoek in Groningen) in speciaal geprepareerde 50
l tanks, welke vervolgens afgevuld werden met synthetische lucht tot een druk van
ongeveer 45 bar. Daardoor konden we sneller wisselen tussen verschillende
luchtmonsters dan wanneer we een micro-dispenser systeem zouden gebruiken. Voor
δ2H hebben we een tijdsconstante van 24 sec waargenomen in een serie metingen die
is gedaan door te schakelen tussen twee luchtmonsters met verschillende isotopen
samenstellingen. Deze kalibratie methode stond echter niet toe dat de spectrometer
werd blootgesteld aan verschillende water mengverhoudingen, met name zeer lage
waterdamp concentraties.
Daarom werd een commercieel verkrijgbare micro-druppel generator (Microdrop
GmbH) gebruikt om waterdamp te maken met bekende isotopen samenstelling en
volume mengverhouding. Water druppels van een bekende grootte werden daarmee
bij een vooringestelde frequentie geïnjecteerd in een stroom van droge stikstof of
synthetische lucht. Volledige verdamping van de kleine druppels zorgt ervoor dat er
geen fractionering optreedt tussen de vloeibare fase en de gegenereerde vochtige
lucht.
Het huidige systeem werkt bij een water mengverhouding van ongeveer 10 tot 5000
ppmv. Dit komt overeen met de condities die in de lage tot hoge troposfeer verwacht
worden. Een nieuwe versie van de spectrometer werd gebouwd voor installatie in de
NASA WB-57 en M55 Geophysica hoogvliegende vliegtuigen. Deze versie van het
instrument, genaamd IRIS, voor water Isotope Ratio Infrared Spectrometer, verschilde
van zijn voorganger. Het optische frame, gebaseerd op dunne lange staven en
dwarsverbindingen met daaraan de optica, werd vervangen door een volledig
aluminium grondplaat. Dit zorgde voor een betere stijfheid en betere warmte
geleiding. Ook de computer en software werden aangepast aan volledig autonoom in-
212
flight gebruik. IRIS doorstond werktuigkundige test vluchten aan boord van de WB57 en nam deel in de Europese AMMA/SCOUT-03 (African Monsoon
Multidisciplinairy Analyse/Stratospheric Climate links with emphasis On the Upper
Troposphere en lower stratosphere) campagne vanuit Ouagadougou, Burkina Faso, in
de zomer van 2006, waarvoor het geïnstalleerd werd in de M55-Geophysica. Inclusief
het draagframe, de pomp, computer, spanningsomvormers, en bekabeling weegt de
IRIS slechts 51.8 kg en past hij onder het CVI-rack in de Geophysica Bay II (direct
onder de cockpit).
Ter voorbereiding op de campagne is de IRIS succesvol getest in een vacuüm ruimte
bij het European Space Agency in Noordwijk (NL). Het heeft tevens een EMI test
doorstaan bij het National Aerospace Laboratory in Marknesse (NL), volgens de
richtlijnen van het Geophysica Handboek. De RF emissie tests werden uitgevoerd
volgens het RTCA/DO-160C protocol, sectie 21.
IRIS nam deel aan een test vlucht vanaf Verona (Italie) en in twee wetenschappelijke
vluchten vanuit Ouagadougou (Burkina Faso). De installatie in het vliegtuig begon op
24 juli in Verona, Italie. Op 29 juli 2006 maakte IRIS zijn eerste succesvolle vlucht
aan boord van de Geophysica en registreerde spectra tijdens de gehele vlucht. IRIS
vloog opnieuw op 7 en 13 augustus tijdens plaatselijke wetenschappelijke vluchten.
In dit proefschrift worden verticale profielen getoond van δ2H, δ17O en δ18O boven in
de troposfeer, gemiddeld over 1 seconde, evenals de δ17O-δ18O en δ2H-δ18O relaties.
De data zijn in overeenstemming met een Rayleigh destillatie model. Zoals mag
worden verwacht in de troposfeer, is er geen indicatie van massa onafhankelijke
fractionering. Verbeteringen aan het thermische management systeem en de overstap
naar een (cryogeen-vrije) laser bron met langere golflengte, zouden moeten resulteren
in een verbetering van de gevoeligheid van ongeveer twee ordes van grootte.
Tot slot is de eerste generatie van het instrument, G2WIS, gebruikt om hoge
concentratie atmosferische waterdamp mengverhoudingen te registreren in continue
tijdseries, die slechts onderbroken worden voor de dagelijkse kalibratie aan twee
IRMS gekalibreerde locale water standaarden. Deze metingen laten het grote
dynamische bereik van de OF-CEAS spectrometer zien.
213
1
De atmosferische data laat zien dat de isotopen ratio van water damp een hoge
2
variabiliteit heeft die gerelateerd kan zijn aan de weersomstandigheden, vooral aan het
3
patroon van relatieve luchtvochtigheid. De isotopen signalen kunnen daardoor
4
gebruikt worden om de bron regio van vochtige lucht aan te wijzen. Verder is de
5
isotopen samenstelling nabij het aardoppervlak niet alleen cruciaal om de
6
hydrologische cyclus te begrijpen, maar ook voor een kwantificering van de
7
koppeling tussen deze cyclus en de koolstofcyclus door de uitwisseling van zuurstof
8
atomen in het ecosysteem.
214
215