University of Groningen Experimental study of the structure of laminar axisymmetric H2/air diffusion flames Toro, Vishal Vijay IMPORTANT NOTE: You are advised to consult the publisher's version (publisher's PDF) if you wish to cite from it. Please check the document version below. Document Version Publisher's PDF, also known as Version of record Publication date: 2006 Link to publication in University of Groningen/UMCG research database Citation for published version (APA): Toro, V. V. (2006). Experimental study of the structure of laminar axisymmetric H2/air diffusion flames s.n. Copyright Other than for strictly personal use, it is not permitted to download or to forward/distribute the text or part of it without the consent of the author(s) and/or copyright holder(s), unless the work is under an open content license (like Creative Commons). Take-down policy If you believe that this document breaches copyright please contact us providing details, and we will remove access to the work immediately and investigate your claim. Downloaded from the University of Groningen/UMCG research database (Pure): http://www.rug.nl/research/portal. For technical reasons the number of authors shown on this cover page is limited to 10 maximum. Download date: 18-07-2017 Samenvatting Samenvatting Dit proefschrift beschrijft experimentele onderzoek naar de structuur van laminaire axisymmetrische waterstof diffusievlammen. De motivatie voor dit onderzoek vloeit voort uit de groeiende vraag naar duurzame energie en steeds strengere milieueisen. De schone verbranding van waterstof en de mogelijkheid om waterstof te gebruiken als duurzame energiedrager maken waterstof een goede kandidaat voor de toekomst. Daarnaast vertonen waterstof vlammen interessante eigenschappen als gevolg van “finite-rate” chemie, thermodiffusie en grote verschillen in diffusie coëfficiënten tussen waterstof en andere moleculen. Veel onderzoek zal nodig zijn om de structuur van waterstof diffusievlammen te doorgronden in praktische apparatuur, waar complexe meerdimensionale turbulent stroming gekoppeld is aan complexe chemie. Het analyseren van de structuur van de modelvlammen beschreven in dit proefschrift kan inzicht verschaffen in het gedrag van praktische systemen. Het bestuderen van stationaire laminaire vlammen geeft ook de mogelijkheid om de experimentele resultaten met theoretische voorspellingen te vergelijken. Om inzicht te verkrijgen in de vlamstructuur moeten de ruimtelijke verdelingen van veel parameters, zoals de concentraties van chemische componenten, de temperatuur en de gassnelheid, bekend zijn. De voortgang die geboekt is op de gebieden van “niet-invasieve” laserdiagnostiek en numerieke simulatie stelt ons in staat om de details van de structuur van diffusievlammen te verkrijgen. In dit proefschrift (zoals beschreven in Hoofdstuk 2) zijn de chemische hoofdcomponenten in diffusievlammen gemeten door gebruik te maken van spontane Ramanverstrooing, de temperaturen zijn gemeten met behulp van zowel “coherent anti-Stokes Raman scattering” (CARS) als de Ramanmetingen, en OH moleculen zijn gemeten door middel van laser geïnduceerde fluorescentie (LIF). De Ramandata zijn gemeten in een lijn langs de laserbundel, en geven een ruimtelijke resolutie van ∼ 0.2 mm, terwijl de CARS-metingen waren uitgevoerd met een typische ruimtelijke resolutie van ∼1 mm. De LIF-techniek was gebruikt in het lineaire regime en de verkregen ruimtelijke resolutie was ∼ 0.5 mm. Hoofdstuk 3 van het proefschrift beschrijft de procedures waarmee kwantitatieve informatie verkregen wordt uit de spontane Raman- en LIF-metingen. Fitten van het gemeten Ramanspectrum vereenvoudigt de experimentele procedure aanzienlijk: slechts één dagelijkse calibratiemeting van het Ramansignaal was nodig. De nauwkeurigheid van de Ramanmetingen is beter dan 10% (relatief) voor de 137 Samenvatting hoofdcomponenten met molfracties ≥ 0.1, en 0.01 molfractie (absoluut) voor lagere concentraties. De temperaturen verkregen uit de Ramanmetingen in voorgemengde methaan/lucht en waterstof/lucht vlammen komen uitstekend overeen met die, die verkregen zijn met behulp van CARS; tussen beide is een verschil van maximaal 50 K gemeten. De zeer goede overeenkomst tussen de berekende evenwichtssamenstelling en –temperatuur, en de resultaten verkregen uit het fitten van de experimentele spectra met verschillende signaal/ruisverhoudingen, wijzen erop dat de fitcode met goed resultaat gebruikt kan worden zelfs bij kwalitatief minder goede spectra. De LIF-data in de diffusievlammen zijn gekwantificeerd door directe absorptiemetingen in een calibratievlam en gecorrigeerd voor de temperatuur- en botsingsafhankelijke factoren gebaseerd op de CARS- en Ramanmetingen. De ruis in de door Ramanverstrooing verkregen concentratieprofielen, die gebruikt is om de correctie factoren te bepalen, droeg substantiële bij aan de ruis in de LIF-resultaten. Hoofdstuk 4 concentreert zich op de experimentele studie van laminaire axisymmetric coflow H2/luchtvlammen, waarbij de ruimtelijke profielen van de hoofdcomponenten en temperatuur worden gepresenteerd, die verkregen zijn met resp. Ramanverstrooing en CARS. De uitstekende overeenkomsten tussen de temperatuurprofielen bepaald uit de fit van de Ramanspectra en de CARS-metingen geven extra vertrouwen in de procedure voor de behandeling van de Ramandata, alsook in de symmetrie van de vlammen. In de gemeten radiale profielen is een significante “spreiding” van de vlam waargenomen, die veroorzaakt wordt door de sterke radiale diffusie van de brandstof. In geen van de experimenten naderde de gemeten temperatuur de maximum temperatuur bij adiabatische evenwicht. Vergelijking van de experimentele temperaturen met die bij adiabatische evenwicht, waarbij de elementsamenstelling van de gemeten data gebruikt was als input voor de evenwichtsberekening, laten zien dat men rekening moet houden met het effect van differentiële moleculaire diffusie van de verschillende componenten bij het berekenen van de evenwichtstoestand. Terwijl dit effect verlaagde de berekende vlamtemperatuur, was deze verlaging niet groot genoeg om het verschil met de metingen bij locale equivalentie verhoudingen groter dan 0.9 tot nul te reduceren. Zoals best te zien is in de axiale temperatuurprofielen, geeft het meenemen van differentiële diffusie in de evenwichtsberekening wel excellente overeenkomst met de metingen bij armere equivalentieverhoudingen. Deze overeenkomst stroomafwaarts van de positie van maximum temperatuur geeft aan dat warmteverliezen door straling verwaarloosbaar zijn in de bestudeerde vlammen. Het elimineren van differentiële diffusie en warmteverliezen door straling als oorzaken van de grote waargenomen 138 Samenvatting verschillen in de berekende en gemeten temperaturen wijzen erop dat de bron van deze verschillen elders gezocht moet worden. Significante niet-evenwichtse radicalenconcentraties en radiale warmtegeleiding hebben mogelijke bijgedragen tot de verlaagde gemeten piek temperaturen in deze vlammen. Hoofdstuk 5 presenteert een gecombineerd experimentele en numerieke studie van de verdeling van hoofdcomponenten en temperatuur in diffusievlammen met stikstofverdunde H2 als brandstof. De toevoeging van N2 in de brandstof minimaliseerde de gradiënten in de temperatuur- en concentratieprofielen bij de uitstroomopening van de brander, om de experimentele inlaatcondities beter te laten overeenkomen met die van de numerieke simulaties. Normaal gesproken is thermodiffusie van lichte H2-moleculen in gebieden met steile gradiënten in temperatuur significant. Toevoeging of verwaarlozen van dit effect in de berekeningen van vlamstructuur heeft grote invloed op de berekende resultaten. In de onderzochte axiale en radiale profielen worden de piek molfracties en temperaturen kwantitatief voorspeld, en de axiale concentratieprofielen zijn voorspeld binnen de experimentele onzekerheid. De berekende radiale profielen zijn doorgaans breder dan gemeten. Specifiek is de “brandstofrijke” binnenkant van de jet kwantitatief voorspeld, terwijl beide modellen voorspellen te weinig menging aan de “brandstofarme” kant van de jet. Het verschil tussen de gemeten en berekende resultaten aan de brandstof arme kant is groter in het model met thermodiffusie. Echter, de relatieve verschillen die waargenomen zijn, zijn nooit meer dan 25%. Het variëren van de transporteigenschappen van H en H2, en van de uitstroomsnelheden van brandstof of lucht, geven geringe veranderingen in de basis oplossingen. Dit suggereert dat er andere oorzaken zijn voor de verschillen met de metingen. Interessant is dat beide modellen in staat zijn om de complexe niet-monotone profielen van N2, die veroorzaakt worden door de combinatie van differentiaal transport en chemische reactie, goed te reproduceren. De voorspelde axiale temperaturen stroomafwaarts van het maximum zijn significant hoger dan de metingen. De waargenomen verschillen tussen metingen en berekeningen worden toegeschreven aan resterende verschillen in randvoorwaarden tussen experiment en simulatie. Hoofdstuk 6 is gewijd aan de analyse van vorming en consumptie van OHradicalen in de pure en N2-verdunde waterstofvlammen. Goede overeenkomst is gevonden tussen de gemeten OH-molfracties en de berekende waarden die uit de simulaties van de N2-verdunde vlammen zijn verkregen die in Hoofdstuk 5 zijn beschreven. Net als de resultaten verkregen voor de profielen van de temperatuur en de hoofdcomponenten in Hoofdstuk 5, geeft het model zonder thermodiffusie beter 139 Samenvatting overeenkomst met de gemeten OH-profielen dan het model met thermodiffusie. Analyse van de resultaten uitgevoerd voor de H2/N2 vlammen laat zien dat het aannemen van volledig evenwicht leidt tot voorspelde OH-molfracties die overal te laag zijn, terwijl de aanname van “gedeeltelijk” evenwicht structurele een te hoge OHmolfractie voorspelt. Door de vergelijking tussen de berekende en gemeten OHmolfracties in de vlammen van puur waterstof wordt het belang van differentieel transport bij het berekenen van chemisch evenwicht opnieuw geïllustreerd. De resultaten tonen aan dat zowel “finite-rate” chemie als differentiële moleculaire diffusie verantwoordelijk zijn voor het verlagen van de vlamtemperatuur onder de waarde verkregen bij adiabatisch evenwicht wanneer gelijke moleculaire diffusiviteit wordt aangenomen. 140