University of Groningen Hollow-atom probing of surfaces

University of Groningen
Hollow-atom probing of surfaces
Limburg, Johannes
IMPORTANT NOTE: You are advised to consult the publisher's version (publisher's PDF) if you wish to
cite from it. Please check the document version below.
Document Version
Publisher's PDF, also known as Version of record
Publication date:
1996
Link to publication in University of Groningen/UMCG research database
Citation for published version (APA):
Limburg, J. (1996). Hollow-atom probing of surfaces Groningen: s.n.
Copyright
Other than for strictly personal use, it is not permitted to download or to forward/distribute the text or part of it without the consent of the
author(s) and/or copyright holder(s), unless the work is under an open content license (like Creative Commons).
Take-down policy
If you believe that this document breaches copyright please contact us providing details, and we will remove access to the work immediately
and investigate your claim.
Downloaded from the University of Groningen/UMCG research database (Pure): http://www.rug.nl/research/portal. For technical reasons the
number of authors shown on this cover page is limited to 10 maximum.
Download date: 18-07-2017
Samenvatting
Door de ontwikkeling van bronnen, die intense bundels hooggeladen
ionen kunnen produceren, is het mogelijk geworden atoomfysische processen
\ver uit evenwicht" te bestuderen. Tijdens de interactie van dergelijke ionen
met bijvoorbeeld atomen, moleculen of vaste-stofoppervlakken kunnen er,
doordat er vaak vele elektronen worden uitgewisseld, exotische ionen of atomen ontstaan. Dit gebeurt met name wanneer een hooggeladen ion op een
oppervlak botst. De vaste stof fungeert in zo'n geval als donor van een schier
oneindige hoeveelheid zwakgebonden (valentie- of geleidingsband) elektronen, waardoor het ion reeds ver (enkele nm) voor het oppervlak volledig
geneutraliseerd wordt. Tijdens deze neutralisatie { die plaatsvindt door resonante invangst van elektronen { blijven de binnenschilgaten, aanwezig in
het hooggeladen ion, behouden. Hierdoor wordt een sterk populatie genverteerd deeltje, een zogenaamd \hol atoom" gevormd. Het holle atoom bezit
direct na de neutralisatie nog steeds een groot deel van z'n oorspronkelijke
potentiele energie (in de orde van 1 keV). Het is met name de relaxatie van
het holle atoom { dwz. de dissipatie van deze potentiele energie { die onderwerp is van onze studies. Hierbij wordt zowel gekeken naar de struktuur van
holle atomen an sich (interessant vanuit fundamenteel oogpunt) als naar de
dissipatieprocessen en eecten daarvan op het oppervlak. Zo is het, in het
licht van mogelijke applicaties van hooggeladen ionen in bijvoorbeeld de ionenlithograe, belangrijk om de lengte- en tijdsschaal waarop holle atomen
hun energie dissiperen in kaart te brengen.
In het oorspronkelijk gehanteerde model van formatie van holle atomen,
werd de relaxatie van holle atomen verklaard door Augercascades die zeker
meerdere honderden femtoseconden duren. Dit impliceert dat de energiedissipatie over tientallen nanometers plaatsvindt. Met behulp van experimenten beschreven in dit proefschrift hebben we echter aangetoond dat de
energiedissipatie op veel kleinere dimensies geconcentreerd is. Een belangrijk gereedschap bij deze studies was de analyse van de energetische elek161
162
Samenvatting
tronen die tijdens de botsing uitgezonden worden. Deze elektronen, met
energieen van soms vele honderden elektronvolts, zijn het produkt van zogenaamd \Auger"-verval van holle atomen. Tijdens een Auger-proces wordt
een diepliggend binnenschilgat opgevuld door een zwakgebonden elektron
terwijl het energieverschil tussen begin- en eindtoestand wordt omgezet in
kinetische energie het uitgezonden `Auger'-elektron.
Een belangrijk deel van dit proefschrift handelt over studies van energiespectra van zogenaamde KLL-Augerelektronen die worden uitgezonden
tijdens de neutralisatie van hooggeladen ionen op geleidende, half-geleidende
en isolerende oppervlakken. De notatie KLL-Auger beschrijft een Augerverval waarbij een K-schilgat van het holle atoom wordt opgevuld door een
elektron uit de L-schil terwijl een tweede L-elektron wordt geemitteerd. In
onze experimenten is vooral gebruik gemaakt van waterstof-achtige hooggeladen ionen, dat zijn ionen met nog een elektron in de K-schil.
Een van de studies betrof de spectra van KLL-Augerelektronen uitgezonden tijdens de botsing van N6+ -ionen op een Al(110) eenkristaloppervlak.
Deze studie heeft ons belangrijke nieuwe inzichten verschaft over zowel het
bereik waarover de relaxatie van het hooggeladen ion plaatsvindt, als over
de herkomst van de elektronen die door het projectiel worden ingevangen.
In dit experiment zijn de ionen onder een hoek van 2.5 t.o.v. het oppervlak aan het Al verstrooid. Hierbij is gekeken naar de piekstructuur van het
KLL-Augerspectrum als functie van de snelheid van de N6+ -ionen. Uit de
intensiteitsverschuiving die optreedt bij toenemende projectiel-energie hebben we af kunnen leiden dat de binnenschilgaten van het holle atoom reeds
gedeeltelijk gevuld zijn voordat het oppervlak bereikt wordt. De elektronen hiervoor benodigd zijn afkomstig uit de geleidingsband van het aluminium trefplaatje. De overige gaten worden gedurende enkele opeenvolgende
botsingen met oppervlakte-atomen opgevuld. Dit gebeurt met name door
invangst van sterk gebonden Al(2p)-elektronen.
Als we het punt waar de primaire neutralisatie van het ion plaatsvindt
{ enkele nanometers voor het oppervlak { aanduiden als het startpunt van
de energie-dissipatie en de invangst van het laatste elektron als eindpunt,
dan wordt daarmee de schaal vastgelegd waarop de dissipatie zich afspeelt.
Deze schaal beslaat, in tijd, enkele tientallen femtoseconden en in ruimte
een volume van enkele kubieke nanometers. De potentiele energie van het
N6+ -deeltje { ter grootte van ongeveer 1 keV { wordt dus zeer ecient
gedeponeerd op een klein stukje van het oppervlak.
163
fs
0
35
70
HanL/KVI 1996-rev4
0
0
25
50
75
A
Een hooggeladen ion nadert het oppervlak van een geleidend materiaal. Een paar nanometers
voordat het oppervlak bereikt is, wordt het ion geneutraliseerd en wordt een hol atoom gevormd.
De diameter van dit holle atoom neemt af als de afstand tot het oppervlak kleiner wordt. Binnenschilgaten van het holle atoom worden opgevuld, onder meer door Auger processen waarbij
electronen worden uitgezonden. Tijdens dit verval wordt de potentiele energie van het projectiel
omgezet in kinetische energie van de uitgezonden electronen.
In een daarop volgend experiment bleek het mogelijk de rol van zwak- en
sterkgebonden trefplaat-elektronen in de vorming en het verval van holle
atomen duidelijk zichtbaar te maken. In dit experiment is een vergelijking
gemaakt tussen de KLL-emissie van N6+ -ionen botsend op een geleidend
Si(100)- en een isolerend LiF(100) oppervlak. Het gedeelte van het KLLspectrum dat, voordat de feitelijke botsing met het oppervlak plaatsvindt,
geemitteerd wordt, blijkt voor LiF afwezig te zijn. Holle atomen worden
voor het LiF blijkbaar niet gevormd! Een verklaring hiervoor vinden we
in de relatief grote bindingsenergie ('12eV) en de zeer geringe mobiliteit
van de LiF valentieband-elektronen. De N6+ -ionen worden daardoor op
veel kleinere afstand voor het oppervlak geneutraliseerd. Dit gebeurt niet
in hoog-aangeslagen toestanden van het ion, zoals bij een (half-) geleider,
maar in veel dieper gelegen nivo's. Bovendien kunnen vanwege voornoemde
immobiliteit lokaal slechts een beperkt aantal elektronen worden ingevan-
164
Samenvatting
gen, waardoor de neutralisatie en relaxatie van het hooggeladen ion zich
over een langer traject afspeelt.
Uit de beschreven experimenten blijkt dat een nauwkeurige analyse van
de Augerspectra afkomstig van holle atomen, gedetailleerde informatie verschaft over de neutralisatie- en deexcitatieprocessen die optreden tijdens
botsingen van hooggeladen ionen met oppervlakken. Auger-elektronen zijn
echter niet de enige produkten van de interactie van hooggeladen ionen met
oppervlakken. Het tweede deel van het proefschrift behandelt metingen
waarbij gekeken is naar de ladingsverdeling en energieverliezen van projectielen die gereecteerd (terugverstrooid) zijn van het oppervlak. Uit deze
metingen is een gedetailleerd beeld verkregen over de geschiedenis van deze
deeltjes { in termen van ladingsuitwisseling met het trefplaatmateriaal en
verstrooiing aan geleidingsband-elektronen { opgebouwd tijdens het traject
langs het oppervlak. Tenslotte wordt een set experimenten besproken waarbij naar de vorming van negatieve ionen gekeken is. Deze negatief geladen
deeltjes worden gemaakt in het allerlaatste deel van het traject langs het
oppervlak. De waarschijnlijkheid dat een negatief ion gevormd wordt is
zeer sterk afhankelijk van de snelheid waarmee het projectiel het oppervlak
verlaat en van de bindingsenergieen van zowel de trefplaatelektronen (de
werkfunctie van het materiaal) als het negatieve-ion nivo. Uit deze experimenten hebben we voor het eerst kunnen aeiden dat een theoretisch voorspeld eect inderdaad een belangrijke rol speelt in de formatie van negatieve
ionen. Dit eect voorspelt dat er verschillende wegen bestaan om negatieve
ionen te creeren afhankelijk van de orientatie van de projectiel-elektronen
ten opzichte van het oppervlak. Uit de experimenten { uitgevoerd met enkelvoudig en meervoudig geladen C, O en F-ionen { blijkt onder meer dat
voor C en O de invangst kans voor een elektron in een (2p)-orbitaal parallel
aan het oppervlak een factor 100 kleiner is, dan invangst in een (2p) orbitaal
die loodrecht op het oppervlak staat.
We zijn, tot besluit, in staat geweest om met behulp van metingen van
de elektronen uitgezonden tijdens het ingaande deel van het traject, de
energieverliezen en ladingsfracties opgebouwd tijdens het deel van het traject langs het oppervlak en de negatieve ionen gevormd tijdens het laatste
deel van het traject, een gedetailleerd beeld te geven van de interactie van
hooggeladen ionen met vaste-stofoppervlakken.
Dankwoord
Het verrichten van experimenteel fysisch onderzoek is in toenemende
mate een kwestie van teamwork1 . Steeds vaker vereist de complexiteit van de
onderzochte thema's en de daartoe gebruikte experimentele apparatuur de inzet
van een brede groep fysici en technici. De kwaliteit van het verrichte onderzoek
wordt { mijns inziens { derhalve in hoge mate bepaald door zowel de individuele
kwaliteiten van de onderzoekers en technici als door de samenwerking binnen de
groep.
Het feit dat experimenteel onderzoek steeds minder gedragen wordt door eenlingen, geldt zeker voor het werk dat in dit proefschrift beschreven is. De resultaten gepresenteerd in dit werk zijn met name tot stand gekomen door de goede
samenwerking binnen het \atoomfysicateam" op het KVI en met onderzoekers
uit de groepen van Winter en Aumayr (Technische Universitat Wien), Heiland
(Universitat Osnabruck), Echenique en Arnau (Universidad del Pais Vasco, San
Sebastian) en met fysici van het Ioe Institute in Sint Petersburg. Op deze plaats
zou ik graag een aantal van de personen die hebben bijgedragen aan de realisatie
van dit proefschrift, willen bedanken voor hun inzet.
Allereerst wil ik mijn directe begeleiders, Ronnie Hoekstra en Reinhard Morgenstern, bedanken voor de plezierige en vruchtbare samenwerking. Ronnie ben
ik bijzondere dank verschuldigd, voor zijn uitstekende begeleiding. Zijn immer
nuchtere en directe commentaren op de problemen die zich tijdens mijn onderzoek voordeden, bleken vaak zeer waardevol. Bovendien was Ronnie een goede
reispartner. De lange nachten en vroege ochtenden tijdens verblijven in het buitenland zullen me nog lang heugen. Reinhard ben ik dankbaar voor het geduld
en enthousiasme waarmee hij placht te reageren op vragen en ideeen omtrent `het
experiment'. Ik ben hem zeer erkentelijk voor de vrijheid die hij mij gaf om bijeenkomsten en laboratoria te bezoeken om daar ideeen op te doen of praatjes te
houden. Bovendien heb ik veel geleerd van zijn talent om ingewikkelde fysische
problemen in eenvoudige en aanschouwelijke `plaatjes' weer te geven.
1 Dit geldt niet alleen voor experimenteel fysisch onderzoek, zelfs in een vakgebied als
de theoretische informatica wordt onderzoek steeds vaker in teamverband verricht.174
165
166
Dankwoord
Ik wil de leden van de commissie die dit proefschrift gelezen hebben, Prof. dr.
Hannspeter Winter (Technische Universitat Wien), prof. dr. Rolf Siemssen (KVI
Groningen) en prof. dr. Aart Kleijn (AMOLF Amsterdam), bedanken voor de
moeite die zij zich getroost hebben om de soms zeer gedetailleerde discussies in
het manuscript van waardevolle commentaren en correcties te voorzien.
Jayani Das bedank ik voor de begeleiding tijdens het eerste jaar van mijn
onderzoek. Dankzij haar geduldige uitleg raakte ik snel vertrouwd met de bron en
de opstelling en kende mijn onderzoek een vliegende start. Ik ben Stefan Schippers
zeer dankbaar voor zijn bijdrage; zonder zijn inbreng had een groot gedeelte van
dit proefschrift waarschijnlijk nooit het licht gezien. Zijn inspanningen zijn voor
de hele groep { en in het bijzonder voor mij { van grote waarde geweest.
Verder wil ik Anne Drentje, Rob Kremers en Jans Sijbring bedanken voor het
inzicht dat zij mij hebben verschaft in de werking van de ECR-ionenbron. De vele
uren die ik met hen heb besteed aan het `tunen' van de bron waren zeer leerzaam
en plezierig. Technici van het KVI: van vacuumdienst tot tekenkamer, van softwarehuis, via de electronici tot de werkplaats, allemaal bedankt voor jullie hulp
bij het oplossen van de kleine en grote problemen die ik tijdens mijn onderzoek
tegenkwam.
De studenten die ik tijdens mijn promotie heb begeleid, Thomas Boon, Gerlof
de Vries en Clemens Bos wil ik bedanken voor hun enthousiasme en hun inzet. De
(oud-) promovendi van de groep, Bart Schlatmann, Siem Doornenbal, Hein Otto
Folkerts, Gert Jan de Nijs en Frits Bliek zorgden, tezamen met Hans Beijers en
de vele stagiaires en studenten, voor een sfeer waardoor het plezierig toeven was
op de bronzaal. Hetzelfde geldt natuurlijk voor alle KVI-ers, die gezamenlijk het
instituut tot een prettige werkplek maken.
I would like to thank Ian Hughes, Siegfried Hustedt, Norbert Hatke, Hannes
Kurz, Markus Vana, Boris Makarenko and Andrei Shergin for the many pleasant
and fruitful hours we spent at the KVI, running the ion-surface experiment. Furthermore I want to thank Andres Arnau and his group, for the many interesting
discussions and for their hospitality during my visits of their lab in San Sebastian.
A similar `thank you' goes out to Werner Heiland and Andreas Narmann for making the visits to their group in Osnabruck worthwhile and pleasant. The groups
in the European Network are thanked for the lively discussions. And I'd like to
thank Hocine Khemliche for taking the Sir experiment out of my hands and I
wish him many beautiful spectra!
Zoals elk proefschrift was ook dit werk niet mogelijk geweest zonder de steun
van familie en vrienden. Mijn zus Peggy bedank ik voor het verwijderen { met de
haar kenmerkende zorgvuldigheid { van overbodige puntjes, komma's, streepjes
en andere fouten uit het manuscript. Mijn ouders bedank ik voor de vrijheid en
de onvoorwaardelijke steun die ze me gegeven hebben bij het bepalen van mijn
keuzes. En Marleen: zonder jou waren de laatste jaren van mijn onderzoek een
stuk minder leuk geweest!