Samenvatting Het transport van chemische elementen via omhoogkomend magma is één van de fundamentele processen in de kringloop van materie die gedreven wordt door subductie langs convergerende plaatgrenzen. Het verkrijgen van kwantitatieve informatie over de massabalans van vluchtige elementen wordt bemoeilijkt door hun complexe gedrag in magmatische systemen. Dit proefschrift beschrijft de voornaamste mechanismen en omstandigheden die bepalend zijn voor de hoeveelheid en mobiliteit van vluchtige elementen op het traject van magmabron tot vulkanische uitstoot. Hiertoe is een gedetailleerd geochemisch en petrologisch onderzoek uitgevoerd met de volgende doelstellingen: het bepalen van de oorsprong van vluchtige elementen, het kwantificeren van de hoeveelheden in de subductiekringloop, het karakteriseren van de aard van het transportmedium op de grens tussen de gesubduceerde (onderschuivende) plaat en de overliggende mantel, het bepalen van de hoeveelheid vluchtige bestanddelen in primitieve eilandboogmagma’s en hun gedrag tijdens de evolutie en het omhoogkomen van magma, alsook hun invloed op de verdeling van sporenelementen, zowel tijdens het smelten van de magmabron als tijdens ontgassing nabij het aardoppervlak. Het onderzoeksgebied bestrijkt de Indonesische eilandbogen. Dit is een regio met veel actieve vulkanen die zowel grote variaties in magmasamenstelling kennen, als verspreid zijn over sectoren met verschillende subductiekarakteristieken. Totaal- en in situ analysetechnieken zijn toegepast op merendeels basaltische monsters van negen vulkanen en resulteerden in een grote hoeveelheid meetgegevens. Deze bestaan uit de chemische en isotopensamenstelling van lava’s en de chemische samenstelling van mineralen, glasinsluitsels en zouten geadsorbeerd aan vulkanische as van eruptiepluimen. Uitvoerig bewijsmateriaal toont aan dat de mantel onder de eilandbogen is verrijkt met zwavel door bijdragen van de subducerende plaat. De verrijking met zwaar zwavel (³⁴S) van basaltische lava’s in Indonesië kan niet worden verklaard door veranderingen in de isotopensamenstelling als gevolg van ontgassing alleen. Dit duidt erop dat magmabronnen in de mantelwig zijn gemetasomateerd door materiaal dat verrijkt is met ³⁴S. Correlaties met andere geochemische indicatoren, zoals Sr-, O- en H-isotopen, wijzen erop dat aanzienlijke hoeveelheden zwavel van de subducerende plaat door waterige oplossingen naar de bovenliggende mantelwig moeten zijn getransporteerd. Een belangrijke waarneming is dat de meeste zwavel af komstig is van gesubduceerde sedimenten. Onaf hankelijk bewijs voor de verrijking met zwavel van de mantel onder eilandbogen wordt geleverd door modelberekeningen aan het partieel smelten van mantelgesteenten. De concentraties van zwavel en zwavelminnende elementen in primitieve eilandboogmagma’s zijn bepaald met behulp van glasinsluitsels in olivijn van de Galunggung-vulkaan op Java. De gevonden concentraties kunnen niet worden verklaard door het smelten van eenzelfde bron als waaruit mid-oceanische rugbasalten ontstaan, maar vereisen een xi Samenvatting toevoeging van -1 % zwavel aan de magmabron door materiaal af komstig van het subductieproces. Lood en mogelijk koper zijn ook aan de mantelwig toegevoegd, terwijl de gehaltes aan andere zwavelminnende elementen (kobalt, nikkel) grotendeels worden bepaald door de samenstelling van de mantel voorafgaand aan het subductieproces. De systematiek in waterstof- en zuurstofisotopensamenstelling die basalten van de vulkanen in Indonesië vertonen, verschaft aanvullende gegevens over de kringloop van vluchtige bestanddelen in eilandbogen. De toevoeging van water aan de mantel onder de eilandbogen geeft weliswaar aanleiding tot het smelten van mantelgesteente, maar de grote smeltfracties die vereist zijn om de watergehaltes in eilandboogmagma’s te kunnen verklaren, suggereren dat smelten door drukontlasting bijdraagt aan de vorming van eilandboogmagma’s. Ondanks de aanvankelijk hoge gehaltes aan vluchtige bestanddelen in eilandboogmagma’s zijn de gehaltes na eruptie laag, wat duidt op het verlies van aanzienlijke hoeveelheden vluchtige bestanddelen tijdens ontgassing op geringe diepte. De hoge zwaveluitstoot tijdens het begin van de erupties van de Galunggung-vulkaan in 1- suggereert dan ook dat deze zwavel af komstig was van magma diep in de aardkorst. Deze veronderstelling wordt ondersteund door de hoge zwavelconcentraties in primitieve glasinsluitsels die zijn ontstaan voordat ontgassing plaatsvond. In tegenstelling tot zwavel moet het grootste deel van het chloor direct af komstig zijn van uitgebraakt magma. Zwavel en chloor waren dus grotendeels ontkoppeld tijdens ontgassing. Op vulkanische as geadsorbeerd materiaal toont aan dat de eruptiepluimen van een belangrijk deel (tot %) van hun vluchtige bestanddelen zijn ontdaan. Gebruik van satellietwaarnemingen van eruptiepluimen zal daarom de uitstoot van vluchtige bestanddelen onderschatten. De resultaten van de studie aan de Galunggung vulkaan onderstrepen dat gegevens over vluchtige bestanddelen af komstig van meerdere technieken samengevoegd moeten worden om de hoeveelheid vluchtige elementen die wordt uitgestoten tijdens vulkaanerupties betrouwbaar te kunnen schatten. In deze studie is het zeldzame mineraal zirkonoliet voor de eerste keer waargenomen in een eilandboogvulkaan. Aanwezigheid hiervan in opvullingen van ontgassingsholtes in lava’s van de Lewotolo-vulkaan (op Lomblen eiland) is een belangrijke aanwijzing dat bepaalde overgangsmetalen (HFSE), zeldzame aardmetalen (REE) en actiniden kunnen worden gemobiliseerd in een magmatische omgeving op geringe diepte door processen die door vloeistoffen aangedreven worden. De mobiliteit van deze groep elementen lijkt zich te beperken tot kaliumrijke vulkanieten en intrusies, waarschijnlijk vanwege het fluorrijke karakter van deze magmatische systemen. Ook het gezamenlijk voorkomen van silica met zirkonoliet zou verklaard kunnen worden door deze fluorrijke omstandigheden, aangezien thermodynamische berekeningen voorspellen dat silica wordt afgezet tijdens drukontlasting van SiF₄-houdende gassen. De bevindingen in deze studie van de Lewotolo-vulkaan ondersteunen de hypothese dat HFSE-, REE- en actinidenhoudende ertsafzettingen in eilandbogen voornamelijk ontstaan in de omgeving van kaliumrijke magmahaarden. xii