Spintransport in een lichtflits - Technische Universiteit Eindhoven
advertisement
Spintransport in een lichtflits In het hedendaagse onderzoek naar magnetische materialen en devices staat een tweetal fascinerende scenario’s centraal. Enerzijds bieden femtoseconde lichtpulsen de mogelijkheid de ultieme grenzen van het magnetisch schakelen af te tasten. Anderzijds heeft zich met het injecteren van ‘spingepolariseerde’ elektrische stromen een efficiënte methode aangediend om magnetische nanodevices te manipuleren. In een proof-of-principle experiment hebben we recentelijk deze twee benaderingen geïntegreerd. Het bleek dat laserpulsen in speciaal geoptimaliseerde multilaagstructuren kunnen leiden tot transport van spingepolariseerde elektronen en daarmee tot beïnvloeding van de magnetische toestand op femtoseconde tijdschaal. Bert Koopmans, Grégory Malinowski en Francesco Dalla Longa 324 A ls een ferromagneet wordt opgewarmd daalt zijn magnetisatie (magnetisch moment per volume). Thermische excitatie leidt tot toenemende wanorde in het systeem van uitgelijnde elektronspins. Boven de zogenaamde Curietemperatuur verdwijnt de magnetische ordening in zijn geheel. Met de komst van de gepulste lasers in de laatste decennia van de voorgaande eeuw rees de vraag: Bert Koopmans (1963) studeerde af en promoveerde aan de Rijksuniversiteit Groningen. Na een driejarig verblijf aan het Max-Planck Institut für Festkörperforschung in Stuttgart is hij vanaf 1997 verbonden aan de Faculteit Technische Natuurkunde van de Technische Universiteit Eindhoven. Sinds 2003 is hij hoogleraar en groepsleider van de onderzoeksgroep Fysica van Nanostructuren. Zijn onderzoeksinteresses omvatten snelle magnetische processen en spintronica, ondermeer in organische materialen. [email protected] Nederlands Tijdschrift voor Natuurkunde Wat is de ultieme tijdschaal waarop dit proces plaatsvindt? Gepulste laserexcitatie leidt tot een zeer snelle opwarming van de elektronen in een metallische ferromagneet. Dit proces vindt plaats op een tijdschaal van typisch 100 fs. Verwacht werd dat de magnetische ordening deze snelle temperatuurstijging niet zou kunnen volgen. Onduidelijk was echter of de tijdsvertraging een kwestie zou zijn van picoseconden, nanoseconden of zelfs meer. Een bottleneck in de ‘demagnetisatie’ van de ferromagneet wordt geleverd door de wet van behoud van impulsmoment. De ferromagnetische ordening van een materiaal gaat gepaard met een netto impulsmoment. In het klassieke experiment van Einstein en De Haas [1] (zie kader aan het eind van het artikel) werd aangetoond dat het veranderen van het magnetische moment gepaard gaat met de overdracht van impulsmoment tussen de elektronspins en het atomaire rooster. Op macro- september 2009 scopische schaal manifesteert deze overdracht zich door een waarneembare rotatie van de ferromagneet als geheel, wanneer deze in een rotatiebalans wordt opgehangen. Op microscopische schaal wordt de overdracht beschreven door een interactie tussen de elektronspins en roostertrillingen (fononen). Deze relatief zwakke spinroosterwisselwerking vindt in het algemeen plaats op tijdschalen van 100 ps of langer. De onderzoekswereld heeft haar ver- Grégory Malinowski studeerde natuurkunde aan de Université Henri Poincaré te Nancy, waar hij in 2004 promoveerde op het gebied van exchangebias-koppeling en spinafhankelijk transport in magnetische tunneljuncties. Na tweejarige postdocposities aan het Trinity College in Dublin en de Technische Universiteit Eindhoven, is hij sinds kort aangesteld als postdoc aan de Universiteit van Konstanz. Q Q Q Q Figuur 1 Meting van het relatieve magnetische moment van een dunne nikkellaag (symbolen en rode lijn) als functie van tijd sinds de aankomst van een femtoseconde verhittingspuls (blauwe profiel). De magnetische respons wordt gemeten met een magnetooptische pomp-meettechniek (rechts), waarin de rotatie θ van lineair gepolariseerd licht gebruikt wordt als maat voor de magnetisatie. Voor aankomst van de verhittingspuls wordt een maximale magnetisatie gemeten (1). Absorptie van de laserpuls op t = 0 verhit het elektronensysteem (2). Na ongeveer 0,2 ps bereikt de wanorde in het spinsysteem, en daarmee het verlies aan magnetisch moment, zijn maximum (3). Uiteindelijk koelt de elektronenzee af door overdracht van energie aan roostervibraties. Daarbij neemt de magnetisatie weer toe (4). wachting sindsdien op drastische wijze moeten bijstellen. Verrassenderwijs bleek het wel degelijk mogelijk magnetisme op femtoseconde tijdschaal te beïnvloeden [2]. Dit heeft geleid tot een nieuw en fascinerend onderzoeksterrein. Daarin is behoud en overdracht van impulsmoment een centrale rol blijven spelen (zie kader aan het eind van het artikel). Dit geldt in het bijzonder voor het in dit artikel beschreven spel tussen elekronenspins en lichtflitsen op een speelterrein bestaande uit speciaal ontworpen nanostructuren. Magnetisme op femtosecondeschaal De demagnetisatietijd na laserverhitting van een ferromagneet kan eenvoudig worden bepaald in een ‘pomp-meetexperiment’. Een eerste pomp-laserpuls wordt geabsorbeerd door een dunne ferromagnetische film en warmt deze op ultrasnelle Francesco Dalla Longa (1978) is afgestudeerd in de natuurkunde aan de Universiteit van Padova (Italië). In juni 2008 promoveerde hij aan de Technische Universiteit Eindhoven op een proefschrift over lasergeïnduceerde spindynamica, gesponsord door het Europese onderzoeksnetwerk ULTRASWITCH. Sinds april 2008 werkt hij als onderzoeker bij Shell International E&P in Rijswijk. wijze op. Een tweede, tijdsvertraagde meet-laserpuls wordt gebruikt om het verloop van de magnetisatie als functie van de tijd in kaart te brengen. Hierbij wordt gebruik gemaakt van het zogenaamde magneto-optische Kerreffect, waarbij de polarisatie van lineair gepolariseerd licht bij reflectie aan een magnetisch oppervlak draait (figuur 1). Een nauwkeurige meting van de geringe draaiing van de polarisatie van lineair gepolariseerd licht, wanneer dit reflecteert aan een ferromagneet, stelt ons in staat de grootte en richting van de magnetisatie te reconstrueren. Een dergelijk experiment werd in 1996 voor het eerst met sub-100 fs pulsen uitgevoerd door Eric Beaurepaire en medewerkers in Straatsburg [2]. Het gebruik van deze korte pulsen stelde de onderzoekers in staat het demagnetisatieproces op deze tijdschaal in een sterk niet-evenwichtsregime waar te nemen. Na het afvuren van de laserpulsen op een dunne nikkelfilm bleek tot ieders verbazing dat de magnetisatie verdwijnt ruim binnen de eerste picoseconde na verhitting. Dat resultaat was drie grootteordes sneller dan de meest gedurfde voorspelling! Sindsdien hebben wereldwijd diverse groepen zich gestort op nieuwe experimenten om de onderliggende mechanismen te begrijpen en te beheersen. Naast verfijndere optische experimenten zal gebruik van femtosecondetechnieken met nieuwe generatie synchrotrons kunnen bijdragen aan dieper in- zicht. In dit kader is het recentelijk mogelijk gebleken circulair gepolariseerde röntgenpulsen te gebruiken voor het separaat volgen van de spinen orbitale impulsmomenten na laserverhitting met 100 fs tijdsoplossing [3]. Dergelijke experimenten lijken een interpretatie in termen van een ultrasnelle impulsmomentoverdracht tussen de elektronspins en het kristalrooster te bevestigen. Daarbij speelt de eindige kans dat een elektronspin van ‘up’ naar ‘down’ switcht onder invloed van de interactie met een fonon een cruciale rol [4]. Parallel aan de zoektocht naar de fundamentele beschrijving hebben nieuwe activiteiten zich gericht op alternatieve wijzen om magnetisme langs directere dan thermische wijze te beïnvloeden. Een eerste intrigerende mogelijkheid is directe manipulatie van de magnetisatie door gebruik te maken van de circulaire polarisatie van de laserpulsen en het effectieve veld dat zij in de ferromagneet ten tijde van de licht-materie-interactie genereren [5]. In dit scenario kan het licht gezien worden als een katalysator die de overdracht van impulsmoment van het rooster naar de elektronen actief aanstuurt. In een tweede scenario draagt de laserpuls zorg voor transport van elektronspins tussen afzonderlijke nanogebieden in een composietstructuur. We zullen op dit mechanisme gebaseerde experimenten beschrijven na eerst de principes van schakelen middels ‘spin-impulsmomentoverdracht’ te hebben toegelicht. september 2009 Nederlands Tijdschrift voor Natuurkunde 325 W V Higddb GdiVi^Z Figuur 2 a) Schematische weergave van het stroomgestuurde schakelen van een ferromagnetische laag. De structuur is opgebouwd uit twee ferromagnetische lagen (linker weergave als staafmagneten, rechter weergave als groenblauwe laag waarin de richting van het magnetisch moment is weergegeven met een pijl), gescheiden door een geleidende tussenlaag (oranje). Een sterke stroom door deze structuur raakt ‘gepolariseerd’ als het de onderste laag passeert en injecteert vervolgens ‘spingepolariseerde’ elektronen in de bovenste lagen. Deze elektronen dragen hun impulsmoment over en leiden tot een verdraaiing van de magnetisatie. b) Schematische weergave van het experiment zoals beschreven in [8]. Wederom is de structuur opgebouwd uit twee ferromagnetische lagen waarbij de linkerweergave als staafmagneten en de rechter weergave als blauwe en groene multilaagstructuren. Een korte laserpuls (~ 100 fs) exciteert hete elektronen die door passeren van de geleidende tussenlaag hun impulsmoment wederzijds overdragen. Dit geeft aanleiding tot een versneld verlies van magnetisch moment op femtoseconde tijdschaal. Schakelen met stroom 326 In de hedendaagse nano-elektronica gaat een groeiende aandacht uit naar de spin-vrijheidsgraad. Elektronica waarin naast de elektronlading expliciet gebruik wordt gemaakt van elektronspin wordt aangeduid met spintronica. Voor toepassingen van spintronica in (magnetische) recording en geheugens is het van belang om op efficiënte en snelle wijze magnetische gebieden (bits) te schakelen. De klassieke manier om de magnetisatie te schakelen berust op het lokaal aanleggen van een sterk magneetveld. In bestaande spintronische vaste-stof geheugenconcepten, zoals de magnetische random access memory (MRAM), geschiedt dit nog door de elektrische stroom door een nabijgelegen geleider. Voor devices op nanometerschaal blijkt een alternatief mechanisme zoals onafhankelijk door Berger en Slonczewski voorgesteld [6] efficiënter. In een ferromagneet dragen spin-up en spin-down elektronen niet in dezelfde mate bij aan de elektrische stroom. We spreken van een ‘spin-gepolariseerde’ stroom. Als nu een stroom vanuit een magnetisch reservoir naar een ander nabijgelegen reservoir loopt, kunnen de spin-gepolariseerde elektronen impulsmoment overdragen (figuur 2a). Indien de stroom sterk genoeg is en het tweede Nederlands Tijdschrift voor Natuurkunde reservoir beperkt van omvang kan daarmee een meetbare, c.q. bruikbare verandering van de magnetisatie van het ontvangende reservoir worden bewerkstelligd. Een eenvoudige afleiding laat zien dat effecten pas relevant worden bij stroomsterktes van ~1011 A/m2. Deze waardes zijn in de praktijk alleen realiseerbaar in nanodevices. Het aldus verkregen principe van spin-impulsmomentoverdracht wordt momenteel wereldwijd intensief bestudeerd. Dit in het bijzonder met het oog op een breed spectrum van potentiële applicaties. Naast het stroomgestuurd schakelen biedt het de mogelijkheid van radiofrequente oscillatoren. Tevens kunnen stromen worden gebruikt om magnetische domeinwanden voort te drijven in ferromagnetische nanodraden. De laatste eigenschap wordt momenteel gezien als bron voor een futuristisch driedimensionaal geheugenconcept, het magnetische racebaangeheugen [7]. Modelsysteem voor spin-uitwisseling In de inleiding van dit artikel is toegelicht hoe behoud van impulsmoment een remmende factor is in het proces van laser-geïnduceerde demagnetisatie. Geïnspireerd door de in het voorafgaande beschreven ontwikkelingen binnen de spintronica, hebben we getracht het fenomeen spin-impulsmo- september 2009 mentoverdracht toe te passen in het ultrasnelle, niet-evenwichtsdomein. Behoud van impulsmoment bij snelle demagnetisatie zou dan kunnen worden omzeild door het gebruik van twee magnetische reservoirs (figuur 2b). Elk reservoir is ferromagnetisch geordend, maar het totale magnetisch moment kan ‘uitgeschakeld’ worden door een antiparallelle oriëntatie van de twee gebieden te kiezen. Als vervolgens een korte laserpuls een ultrasnelle uitwisseling van elektronspins tussen de twee reservoirs zou induceren, zou dat leiden tot een demagnetisatie van de beide componenten terwijl het totale impulsmoment (gelijk aan nul) behouden blijft. Als testsysteem is gekozen voor een systeem bestaande uit diverse subnanometer dunne (magnetische) lagen (figuur 3a). Meer specifiek worden de twee reservoirs ieder gevormd door een aantal afwisselende kobalten platinalagen [Co/Pt]n. In dit systeem kan een anti-ferromagnetische koppeling tussen de twee multilagen verkregen worden voor zowel een nikkeloxide (NiO) als een ruthenium (Ru) tussenlaag van de juiste dikte. Deze koppeling stelt ons in staat door variatie van het externe magnetische veld te schakelen tussen de antiparallelle oriëntatie (de laagste energietoestand bij nul veld) en de parallelle oriëntatie (die energetisch voordelig V EaVi^cV @dWVai X Gj Gji]Zc^jb d[ C^``Zadm^YZ W Y Gji]Zc^jb C^``Zadm^YZ Gj Figuur 3 a) Schematische opbouw van de lagenstructuur; twee Co/Pt-composietlagen (blauw/groen) worden gescheiden door een nanometerdunne ruthenium- of nikkeloxidelaag (oranje of rood). De pijlen geven de parallelle (P) en antiparallelle (AP) magnetische oriëntatie weer. b) Onder invloed van een korte laserpuls worden in het geval van de metallische tussenlaag (Ru) spins met tegengestelde oriëntatie uitgewisseld. Hiermee wordt een additioneel kanaal voor snelle demagnetisatie geopend. In het geval van de isolerende tussenlaag (NiO) is dit niet het geval. c) Het magneto-optische Kerrsignaal als functie van aangelegd magneetveld laat zien hoe de magnetische oriëntatie van P bij hoog veld schakelt naar AP bij laag veld, ten gevolge van de antiferromagnetische koppeling. d) Overeenkomstige tijdsopgeloste metingen voor beide tussenlagen en wederzijdse magnetische oriëntatie. In het geval van de metallische tussenlaag (Ru) geschiedt het verlies aan magnetisch moment efficiënter (horizontale gestreepte lijnen) en sneller (verticale gestreepte lijnen) in de AP-oriëntatie (zwart) in vergelijking met de Poriëntatie (rood). Dit verschil treedt niet op voor de isolerende tussenlaag (NiO). is bij grote velden), zoals weergegeven in figuur 3c. Daarmee kan naar believen het kanaal voor demagnetisatie via interlaag-spinuitwisseling worden geopend en gesloten. Voor de huidige studie is het van essentieel belang dat NiO een isolator en Ru een metallische tussenlaag vormt. Daarmee vormt NiO een significante blokkade voor optisch geëxciteerde elektronen terwijl Ru daarvoor vrijwel volledig transparant is (figuur 3b). Deze hypothese is in [8] in meer detail geverifieerd. Op basis hiervan zou het mechanisme van de interlaag spin-uitwisseling niet van belang zijn voor de het systeem met de NiO-tussenlaag, terwijl het in het geval van Ru alleen zou bijdragen voor de anti- parallel georiënteerde sublagen, maar niet voor de parallelle toestand. Proof-of-principle Preparaten met Ru- en NiO-tussenlagen met variabele dikte zijn gegroeid met de magnetron-sputtertechniek. Het is bekend dat de koppeling tussen de twee lagen op oscillerende wijze afhangt van de tussenlaagdikte. Onze experimenten hebben zich geconcentreerd op die waardes van de laagdikte waarbij de antiferromagnetische koppeling optimaal is. Door de loodrechte anisotropie van de Co/Pt-lagen is de magnetisatie in alle gevallen loodrecht op het filmoppervlak georiënteerd. Daardoor kan een uiterst efficiënte – en eenvoudig te interpreteren – magneto-optische meting worden gedaan bij loodrechte inval van de laserbundels. Op de hiervoor beschreven preparaten is een groot aantal pomp-meetexperimenten uitgevoerd [8]. Een typisch voorbeeld van de experimentele resultaten is weergegeven in figuur 3. Daarin wordt het procentuele verlies van het magnetische signaal na opwarming door de korte pomppuls getoond voor beide soorten tussenlagen en voor beide relatieve magnetische oriëntaties. In alle gevallen nemen we een ultrasnel verlies in magnetisch signaal waar dat een minimum bereikt na ongeveer 0,2 picoseconde. Na afkoeling relaxeert het signaal weer naar de uitgangswaarde binnen een aantal picoseconden. In grote lijnen komt dit gedrag overeen met de eerder beschreven experimenten uitgevoerd op dunne ferromagnetische nikkelfilms. Nadere inspectie laat echter spectaculaire en voorheen onopgemerkte verschillen zien. In het geval van een niet-transparante tussenlaag (figuur 3d, NiO) is de magnetische respons geheel identiek voor beide relatieve oriëntaties. In de situatie met een transparante tussenlaag (figuur 3d, Ru) treedt echter een significant verschil op tussen het gedrag in de complementaire oriëntaties. Het blijkt dat in dit geval het verlies aan magnetisch signaal significant sneller en sterker is, waarbij een contrast van ongeveer 25% is waargenomen. De aldus optredende verschillen stemmen volledig overeen met onze voorspellingen. Immers, in het geval van de metallische tussenlaag en antiparallelle oriëntatie wordt een extra kanaal voor demagnetisatie geopend. Daarbij spelen niet langer alleen lokale processen een rol, maar doet ook lasergeïnduceerde spin-uitwisseling zijn intrede. Tot slot merken we op dat het verschil in respons al na een halve picoseconde weer verdwenen is. Deze observatie bevestigt het expliciete niet-evenwichtskarakter van het additionele effect. Toekomstperspectieven Eenmaal vertrouwd met dit ‘spintransport in een lichtflits’ dienen zich een aantal interessante uitdagingen aan. Allereerst hopen we door verdere optimalisatie van de modelsystemen en verdere fysische modellering een dieper kwantitatief inzicht in de effec- september 2009 Nederlands Tijdschrift voor Natuurkunde 327 Behoud en overdracht van impulsmoment Essentieel voor het begrip van snelle magnetische processen is behoud en overdracht van impulsmoment. Einstein en De Haas lieten in 1915 experimenteel zien dat de elektronspins een zeker impulsmoment vertegenwoordigen. Verandering van de magnetisatie van een vrij roteerbare ferromagnetische cilinder zal daardoor gecompenseerd worden door een meetbare macroscopische rotatie. Het linkerdiagram toont een schets van de experimentele opstelling. In een experiment waarin de magnetisatie van een voorwerp plotseling gereduceerd wordt door verhitting met een korte laserpuls, moet aan dezelfde behoudswet worden voldaan. Het rechterdiagram toont de binnenkomende laserpuls en het ferromagnetische systeem waarin alle elektronspins oorspronkelijk uitgelijnd zijn. Als na interactie met de laserpuls de ordening van de spins veranderd is, dient het overeenkomstige verlies in impulsmoment elders in het systeem gecompenseerd te worden. Dit kan in principe plaatsvinden door (i) overdracht naar ‘orbitale’ beweging van de elektronen, (ii) overdracht naar het omvattende kristalrooster, of (iii) overdracht naar het elektromagnetische veld. Het in kaart brengen van deze overdracht is één van de leidende thema’s in het onderzoek naar snelle magnetische processen. DkZgYgVX]icVVgZaZ`igdcZc @g^hiVagddhiZg :aZ`igdcZc AVhZgejah DkZgYgVX]icVVg`g^hiVagddhiZg 328 DkZgYgVX]icVVgZaZ`igdbV\cZi^hX]kZaY ten te verwerven. In een eerste verkennende vervolgstudie is gekeken naar de afstand waarover de spininformatie door de metallische tussenlaag getransporteerd kon worden, door de dikte ervan te variëren [8]. Verdere optimalisatie van de effecten en mogelijk zelfs het schakelen van één van de laagjes in de totale structuur zou bereikt kunnen worden door te kiezen voor geheel nieuwe configuraties en materialen. Een ander intrigerend experiment ontstaat door magnetische componenten te kiezen met een niet-collineaire onderlinge oriëntatie. Magnetische fabricagetechnieken stellen ons in staat systemen te prepareren waarbij in één laag de magnetisatie georiënteerd in het vlak van de dunne film is gericht, maar in de andere laag daar loodrecht op staat. In een dergelijk systeem zou de lasergeïnduceerde overdracht van Nederlands Tijdschrift voor Natuurkunde spinimpulsmoment moeten leiden tot een magnetisch krachtmoment op de andere laag, en daarmee tot een controleerbare draaiing van de magnetisatie op femtoseconde tijdschaal. Tenslotte zou een geheel complementaire benadering gekozen kunnen worden, waarbij directe laserexcitatie van de ferromagneet volledig achterwege kan blijven. Hiermee wordt een brug geslagen naar daadwerkelijke spintronische applicaties. Vooralsnog zouden laserpulsen gebruikt kunnen worden om door middel van fotogeleidende switches op picoseconde tijdschaal elektrische stromen te genereren. Door deze gepulste stromen door het landschap van magnetische lagen te geleiden, wordt het principe van elektrisch gedreven spinimpulsmomenttransfer naar het extreme niet-evenwichtsdomein gedreven. Voor dit regime ontbreekt momenteel september 2009 nog elk theoretisch kader, maar het zal ongetwijfeld wederom leiden tot nieuwe verrassingen en fascinerende fysica. Referenties 1. Ad Maas, Einsteins onzichtbare handen, NTvN 11, maart 2008. 2. E. Beaurepaire, J.-C. Merle, A. Daunois, J.-Y. Bigot, Phys. Rev. Lett. 76, 4250 (1996). 3. C. Stamm et al., Nature Mater. 6, 743 (2007); B. Koopmans, ibid., p. 715. 4. B. Koopmans, J. J. M. Ruigrok, F. Dalla Longa, W. J. M. de Jonge, Phys. Rev. Lett. 95, 267207 (2005). 5. C.D. Stanciu, et al., Phys. Rev. Lett. 99, 047601 (2007).; D. Stanciu, A. Kimel, A. Kirilyuk en Th. Rasing, NTvN 74, 172 (2008). 6. C. Slonczewski, J. Magn. Magn. Mat. 159, L1 (1996) ; L. Berger, Phys. Rev. B 54, 9353 (1996). 7. S.S.P. Parkin, Scientific American, June 2009, p. 76. 8. G. Malinowski et al., Nature Physics 4, 855 (2008).
